17 歲時艾維拋棄了進入牛津學習哲學的機會而選擇了倫敦市政音樂戲劇學院，為了學費而接下的 PRINGLES 薯片廣告是她的首份正式表演工作，06 年畢業後不久她便透過 透過 通過布克文學獎獲獎小説改編成的同志題材電視影集《美麗曲線》迎來了突破，一手發掘她的本劇導演 Saul Dibb 隨後又將艾維帶到了影片《叛逆激情－她與戴安娜的命運》中與凱拉·奈特利對戲，她也被譽為奈特利之後英國電影界出現的最具天賦的女演員。 另外希莉·艾維還同《神秘博士》的比莉·派佩一起出演了兩部經典小説改編成的 BBC 電視電影《霧中紅寶石》和《曼斯菲爾德莊園》。預計於 08 年底推出的電影版《故園風雨後》改編自伊夫林·沃同名小説，在英國曾被多次拍成廣播劇和電視劇，電影版原定由《遊戲進展》的大衞·葉慈執導而網羅了裘德·洛、詹妮弗康耐利等大牌演員，但是在葉慈由於《哈利·波特》系列的檔期衝突而退出後換成了現在的艾維與《香水殺手》的本·威士肖主演，其他演員還包括馬修·古迪、艾瑪·湯普森和邁克爾·剛本，導演則是《成為簡·奧斯汀》的朱里安·傑拉德，同樣非常值得人們的期待。 《香水：一個謀殺犯的故事》中精彩的表演使她大放光彩，在藝術生涯上是濃妝淡抹的一筆。2010 年她參演了改編自同名暢銷小説的由 BBC 電視台參與製作的電視劇《聖殿春秋》，在劇中飾演一名美麗且勇敢的貴族女兒阿蓮娜。該劇一齣便獲得極大好評，被評為新世紀十大最佳短劇之一。而美麗的阿特威爾也給觀眾錄下了極為深刻的印象。 2011 年她還出演了漫畫大片《美國隊長：復仇者先鋒》，在片中她的角色是美國隊長入伍後的上司，亦是他的心上人佩吉·卡特。

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